Колекція Харківського літературного музею налічує більше 30 тисяч музейних предметів основного фонду та близко 17 тисяч предметів науково-допоміжного фонду. Це предмети, що стосуються харківської та української літератури, культурного контексту Слобожанщини, України. І оскільки в історії нашого регіону були унікальні періоди надзвичайної мистецької активності, то наша колекція літератури 1920-х років — Червоного Ренесансу, або 1960 —1980-х років — шістдесятників та українського руху опору, СучУкрЛіту, мають як місцеве так і загальнонаціональне значення.
Ядро колекції становлять експонати 1910-1930-х років з архівів Івана Дніпровського та Марії Пилинської, Андрія Чернишова.
Це - книги з автографами (Миколи Хвильового, Майка Йогансена, Миколи Куліша та інших), унікальне листування письменників, періодичні видання з коментарями, фотокартки, особисті речі (пенсне Павла Тичини), копії та оригінали документів (паспорт Леся Курбаса), меморіальні експонати (печатка ВАПЛІТе, двері з будинку літераторів ім В. Блакитного), живопис харківських художників (роботи Валерія Бондаря) тощо.
Також у фондах музею зберігаються, ще неопубліковані архіви письменників Гната Хоткевича, Івана Дніпровського, Василя Мисика, Володимира Свідзінського, творче надбання яких претендує на загальнонаціональне значення.
Документи
Документальний фонд музею складається з 4 тисяч музейних предметів. Це - документи з особистих архівів письменників, дипломи, грамоти, особисті справи, членські квитки письменників, дипломатичне листування літературних організацій. Найціннішим експонатом цієї групи можна назвати паспорт Леся Курбаса.
Меморіальні предмети
Меморіальна група хоч і нечисленна, це всього 105 музейних предметів, але насичена цікавими експонатами. Це особисті речі письменників, такі як: авторучка Остапа Вишні, друкарська машинка Юрія Шевельова, пенсне Павла Тичини, меблі з Будинку Слово (диван з квартири Івана Дніпровського), та багато іншого.
Фотографії
До фонду фотографії входять 4 тисяч експонатів. Це - родинні світлини з архівів письменників, фотографії з колекції харківської філії Спілки письменників України, театральні альбоми акторів театру ім. Т. Г. Шевченка, міські види Харкова ХХ століття.
Рукописи
Архів рукописів музею представлений унікальним листуванням письменників, спогадами, рукописами творів, неопублікованими архівами письменників Гната Хоткевича, Івана Дніпровського, Василя Мисика, Володимира Свідзінського, Івана Виргана. Зараз колекція рукописів складається майже з 5 тисяч експонатів.
Газети, журнали
Газети та журнали це близько 5 тисяч періодичних видань з коментарями письменників, унікальних літературно-мистецьких часописів 1920-1930-х років, харківських газети кінця ХІХ початку ХХ століття, періодичні журнали з діаспори, видання Спілки письменників України.
Книги з автографами
Колекція книг з автографами нараховує 4 тисячі експонатів. Це автографи та дарчі написи письменників 1920-1930-х років, представників харківської Спілки письменників України 1940 —1990-х років, сучасних українських та закордонних літераторів.
Книги, брошури
Книжковий фонд музею нараховує близько 10 тисяч експонатів. Здебільшого це рідкісні видання письменників доби Червоного ренесансу, харківських письменників 1960 —1980-х років, українські діаспорні видання, переклади, художна та науково-гуманітарна література кінця ХІХ початку ХХ століття, сучасна українська література.